叶公超自以为才高八斗，学富五车。他的英文水平曾为眼高于顶的英国首相丘吉尔所称赞。在任“驻美大使”期间，他极受美国总统艾森豪威尔的器重。正因为有“达官兼名士”的资本，故叶公超常给人恃才傲物之感。1961年“副总统”陈诚代表蒋介石出访美国，他在记者联谊会上发表演讲，并答记者问，许多人均认为陈诚讲得恰到好处，唯独坐在贵宾席上的叶公超流露出不以为然和不耐烦的样子，使许多中国听众感到不舒服。叶公超对“反攻大陆”一事，也一直缺乏信心。有一次，“驻美大使”沈剑虹在同车途中问叶公超，若当局“反攻大陆”，美国将作何种反应?叶脱口而出说：“如果事先没有获得美方谅解，第七舰队会出动阻止我们。”这是一般政客不愿说出的得罪当局的话。这种“反攻须事先与美洽商”的危言，官方认为是“阻碍我方反攻”，有人建议应治叶公超“误国”之罪。可豪迈坦荡、言行无忌的叶公超认为，不说假话是“有道德勇气”的表现。
叶公超的教学法非常奇特;他几乎从不讲解，一上堂，就让坐在前排的学生，由左到右依次朗读课文，到了一定段落，他大喊一声;“Stop!”问大家有问题没有，没人回答，就让学生依次朗读下去，一直到下课。偶尔有人提问，他就断喝一声：“查字典去!”这一声狮子吼大有威力，从此天下太平，宇域宁静，大家相安无事。有学生问，有的字在《英华合解词汇》里查不着，怎么办?他说：“那个《词汇》没用，烧了，要查《牛津大词典》。”
正因为叶公超厌恶假话，故他从政多年，并未完全被政客那一套做人准则所同化。他于1954年3月对新上任的“中央日报社社长”阮毅成说：“我办外交，你搞宣传，都是放错了地方。”“外交和宣传，对自己有利的事，皆要尽量夸张，也就是要能说大话。对不利于自己的事，皆要尽量隐讳，也就是要常说假话。这两者，皆非你我所长者也。”叶公超最看不惯的是伪君子、假道学、小官僚与情报贩子“利用市井小人，以打击正人君子”。他常写的联句是“爱管是非生性直，不忧得失此心宽”。他做“外长”时，正在进行改造的中国国民党成立以陈诚为首的“革命实践研究院”。有一次，叶公超在与陈诚小酌时，竟劝陈停办此研究院。理由是这研究院是为官者的“终南捷径”，不会有什么实际价值。要是一般明哲保身的人，是不会提此建议的。可“生性直”的叶公超实话实说，这自然引起了执政者的不快，认为他多管闲事。
叶公超常教育下属，“要有听而不轻信的辨别能力”。他打比方说：“有些人大唱反共八股，一开口就是共产党明天就要崩溃了，我们后天就可以回大陆了……你相信吗?”1958年8月金门炮战，美国国务卿杜勒斯和蒋介石举行会谈，会谈后拟发表的《联合公报》稿上涉及“光复大陆”的段落，有“而非凭借武力”六字，有人建议叶公超去掉此句，以免使人误解台湾“光复大陆”的信心有所动摇，可叶公超就是不改，于是蒋介石单独召见叶公超要其作出解释，两人谈了许久，叶公超面色凝重地出来。这正为叶公超和蒋介石日后的冲突埋下了祸根。
叶公超担任“外交部部长”时，对无知识的人不予宽容，对不称职的人毫无耐心，但对部内同仁一般仁慈而体谅，对年轻同事多有奖掖。他还有不收集照片和不写日记的习惯，认为自己还没有做出“伟大成就”，用不着为自己“立传”做准备。他注意以身作则，常常自带办公室大门钥匙头一个上班。他为政清廉，个人经济常出现拮据状况，其中有两次是主持台北“中央社”社务的叶明勋帮其解决的，另曾获叶公超推荐工作的束霞明定期以餐馆盈余方式汇赠叶氏。叶公超有时缺钱零用，要他的副官王宝仁出卖外国官员送他的名表，有时还用卖来的钱帮助穷苦的读书人。这是50年代初的事。到了70年代，即1973年10月，叶公超七秩生日之际，收到贺礼约一百二十万元新台币，这在当时是一笔很可观的数目。他却顾不得自己生活上有时还捉襟见肘，竟将这笔巨款捐赠给“中华针灸科学研究基金会”。他还不拘小节，有时随友人同至路边摊小吃。
