公元354年(皇始四年)，苻雄去世，苻坚袭父爵东海王。另亦获授龙骧将军，苻健更以苻洪曾经在后赵获授此号勉励苻坚，苻坚当时亦“挥剑捶马”，被苻健的话所感动和激励，士卒见此，亦心服苻坚。苻坚当时亦博学多才艺，更有经略大志，广交豪杰。
公元355年(前秦皇始五年)，苻健病死，其子苻生继承帝位。苻生是天下少有的暴君，视杀人如儿戏。每逢接见大臣，都让侍从箭上弦，刀出鞘、铁钳、钢锯等摆放跟前。看谁不顺眼，就随即杀掉。如哪位大臣有所劝谏，就被视为诽谤，杀之;若有人说句奉承话，就被视为献媚，亦杀之，因此，朝中人人自危。
公元357年(寿光三年)，姚襄谋图关中，并联结前秦境内的羌人，苻坚与苻黄眉、邓羌等人率兵抵抗，终在邓羌成功诱使姚襄出击而由苻黄眉率主力将姚襄击败，并擒杀姚襄，逼令姚襄弟姚苌率其部众归降前秦。然而，当时前秦皇帝苻生赏罚失当，凶残好杀，苻黄眉因立大功后未受褒赏，反受侮辱而谋反。虽然最终苻黄眉谋反失败，但苻坚当时很有声誉，姚襄旧将薛赞和权翼亦欣赏苻坚的才能，并私下对苻坚说：“如今主上残忍暴虐，搞得全国人心离散。常言说得好，有德者昌，无德者亡。神器业重，不要让政权落到他人手中，希望大王早作打算，行商汤、武王之事，以顺应天意民心”，梁平老等人亦劝苻坚谋反。
苻坚感到实力不足，不敢轻易动手，而在暗中谋划，或许苻生也听到了风声，在公元357年的一个夜晚对一位侍女说：“苻法和苻坚兄弟也不可信赖。明天就把他们除掉。”侍女等苻生熟睡后，秘密报告了苻坚。苻坚兄弟才不得不立即采取行动，召集亲兵，分两路冲进苻生的王宫，把睡懵懵的苻生拉到另外一个房间幽禁起来，废为越王。废苻生后，苻坚将帝位让给庶兄苻法，但苻法自以庶出不敢受，苻坚在群臣的劝进下即位，并降号天王，称“大秦天王”，改年号永兴，实行大赦。后遣使杀了废帝苻生，谥其曰厉。
苻坚即位时，前秦社会一派混乱，关中本来是各民族杂居的地区，民族仇杀此起彼伏，前秦在战乱中建国，法律制度都不健全。苻生又实施残暴统治，已有水旱灾害发生，致使千里秦川豪强横行、老百姓苦不堪言。
苻坚在做东海王时，就痛感时弊误国害民，因而即位后决心开创清明的政治局面，整顿吏治，惩处不法豪强，平息内乱，实行与民休养生息的政策。他深知明政无大小，以得人为本的道理，所以广招贤才，并首先从调整最高领导机构入手，果断地处斩了帮助苻生作恶的佞臣董荣、赵韶等二十余人，提拔重用了一批精明廉洁的汉族士人参与朝政，其中最有影响的就是寒门出身的王猛。
又修整一些名实不符的官职，恢复已绝的宗祀，上礼神祇，鼓励农业，设立学校，扶持鳏寡孤独和年老无依者。另亦褒扬称颂一些有特殊才行、孝友忠义、有德业的人。后苻坚下令各地方官员都上举孝悌、廉直、文学、政事四项才德的人才，若真的是人才就得赏赐，否则就被降罪;另苻坚亦不优待宗室，即使是宗室中人，若无才干都会被弃用，于是当时国内官员都十分称职。而通过开垦耕地，令前秦仓库充实，人民温饱而令盗贼也少了。
苻坚亦下令与民休息，在即位次年(公元358年)讨平于并州叛变的张平后就下令偃甲息兵，直至公元365年出兵平定刘卫辰及曹毂的叛乱前都没有大型的军事行动。苻坚又应当时秋旱而下令减省膳食和暂停奏乐，将金玉锦绣等贵重物品散发给军士，并命后宫省俭服饰，苻坚更开发山泽，且得出的资源不限于官府，连平民也可用。
至公元364年(甘露六年)，苻坚下令各公国自置中尉、大农及其他官属，然而众人却以当时富商赵掇、丁妃等人车服盛如王侯，纷纷延揽这些富商为二卿。苻坚于是下令延揽富商为卿者降爵位到侯爵，并下令没爵位或官职的人都不能在都城百里以内乘车马;工商、奴隶及妇人亦不得穿戴金银锦绣，违者处死。
